Родился 2(14) ноября 1829 года в г. Новая Нахичевань (ныне район Ростова-на-Дону).В 1855-58 годах учился на медицинском факультете Московского университета. В 1858-60 годах сотрудничал в московском армянском журнале "Юсисапайл" "Северное сияние".

В годы революционной ситуации в России 1859-61 годов Налбандян под влиянием пропаганды "Колокола" и "Современника" первым из армянских писателей перешел на позиции революционного демократизма. В 1860-62 годах совершил путешествие в Турцию, Индию, страны Западной Европы. В Константинополе создал вокруг армянского журнала "Мегу" ("Пчела") тайное революционное общество "Партия молодых". В Лондоне сблизился с А.И.Герценом, Н.П.Огаревым, М.А.Бакуниным, а также с Н.А.Серно-Соловьевичем и др.,

По возвращении в Россию был арестован и заключен в Алексеевский равелин Петропавловской крепости (июль 1862 г.), судим по "процессу 32-х". В ноябре 1865 года, больной туберкулезом, выслан в Камышин.